Universal Emission Characteristics of Upconverting Nanoparticles Revealed by Single-Particle Spectroscopy

光子上转换 光谱学 材料科学 纳米颗粒 纳米技术 量子点 光电子学 粒子(生态学) 物理 发光 量子力学 海洋学 地质学
作者
Jong-Woo Kim,Hye Sun Park,Yun Gyong Ahn,Youn-Joo Cho,Hyeon Ho Shin,Kwan Soo Hong,Sang Hwan Nam
出处
期刊:ACS Nano [American Chemical Society]
卷期号:17 (1): 648-656 被引量:15
标识
DOI:10.1021/acsnano.2c09896
摘要

Upconverting nanoparticles (UCNPs) have been extensively investigated for nanophotonics and biomedical applications. However, establishing a unified view of their emission characteristics to elucidate the underlying photophysics and expand the application fields of these materials is a great challenge due to their sophisticated internal energy transfer and lack of standardized single-particle spectroscopy (SPS) platform. Here, we present an SPS technique called multiband single-particle irradiance-dependent imaging (multiband SPIDI). We demonstrate that the emission characteristics of Yb3+,Tm3+-doped UCNPs are universal for three emission bands over a wide range of irradiance and dependent on the Tm3+ doping concentration, indicating that the number of emitted photons of each band is proportional to the number of activator ions and is dependent on the number of absorbed photons and the activator interionic distance. We also suggest a cooperative energy transfer upconversion (CETU) mechanism for transition to a higher-energy state through photon accumulation. For a single UCNP, the emission at 800 nm is detectable at an ultralow irradiance of 4.9 W cm-2; moreover, that at 450 nm is measurable at 98 W cm-2, based on the optimal concentration. These findings based on the multiband SPIDI platform can provide insights into the interionic energy transfer by studying irradiance-dependent steady-state dynamics to achieve brighter UCNPs and their broader applications.
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