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Revealing the Excellent Low-Temperature Activity of the Fe1–xCexOδ-S Catalyst for NH3-SCR: Improvement of the Lattice Oxygen Mobility

催化作用 氮氧化物 空间速度 吸附 材料科学 选择性催化还原 氧气 氧化物 无机化学 氧化铈 氧化还原 化学工程 选择性 化学 物理化学 有机化学 冶金 工程类 燃烧
作者
Yaqing Wang,Liang Chen,Weijia Wang,Xiaoxiang Wang,Beilei Li,Shihan Zhang,Wei Li,Sujing Li
出处
期刊:ACS Applied Materials & Interfaces [American Chemical Society]
卷期号:15 (14): 17834-17847 被引量:29
标识
DOI:10.1021/acsami.3c00212
摘要

The development of selective catalytic reduction catalysts by NH3(NH3-SCR) with excellent low-temperature activity and a wide temperature window is highly demanded but is still very challenging for the elimination of NOx emission from vehicle exhaust. Herein, a series of sulfated modified iron-cerium composite oxide Fe1-xCexOδ-S catalysts were synthesized. Among them, the Fe0.79Ce0.21Oδ-S catalyst achieved the highest NOx conversion of more than 80% at temperatures of 175-375 °C under a gas hourly space velocity of 100000 h-1. Sulfation formed a large amount of sulfate on the surface of the catalyst and provided rich Brønsted acid sites, thus enhancing its NH3 adsorption capacity and improving the overall NOx conversion efficiency. The introduction of Ce is the main determining factor in regulating the low-temperature activity of the catalyst by modulating its redox ability. Further investigation found that there is a strong interaction between Fe and Ce, which changed the electron density around the Fe ions in the Fe0.79Ce0.21Oδ-S catalyst. This weakened the strength of the Fe-O bond and improved the lattice oxygen mobility of the catalyst. During the reaction, the iron-cerium composite oxide catalyst showed higher surface lattice oxygen activity and a faster replenishment rate of bulk lattice oxygen. This significantly improved the adsorption and activation of NOx species and the activation of NH3 species on the catalyst surface, thus leading to the superior low-temperature activity of the catalyst.
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