Screening in crystalline liquids protects energetic carriers in hybrid perovskites

材料科学 钙钛矿(结构) 化学 环境科学 化学工程 工程类 结晶学
作者
Haiming Zhu,Kiyoshi Miyata,Yongping Fu,Jue Wang,Prakriti P. Joshi,Daniel Niesner,Kristopher Williams,Song Jin,Xiaoyang Zhu
出处
期刊:Science [American Association for the Advancement of Science (AAAS)]
卷期号:353 (6306): 1409-1413 被引量:768
标识
DOI:10.1126/science.aaf9570
摘要

Hybrid lead halide perovskites exhibit carrier properties that resemble those of pristine nonpolar semiconductors despite static and dynamic disorder, but how carriers are protected from efficient scattering with charged defects and optical phonons is unknown. Here, we reveal the carrier protection mechanism by comparing three single-crystal lead bromide perovskites: CH 3 NH 3 PbBr 3 , CH(NH 2 ) 2 PbBr 3 , and CsPbBr 3 . We observed hot fluorescence emission from energetic carriers with ~10 2 -picosecond lifetimes in CH 3 NH 3 PbBr 3 or CH(NH 2 ) 2 PbBr 3 , but not in CsPbBr 3 . The hot fluorescence is correlated with liquid-like molecular reorientational motions, suggesting that dynamic screening protects energetic carriers via solvation or large polaron formation on time scales competitive with that of ultrafast cooling. Similar protections likely exist for band-edge carriers. The long-lived energetic carriers may enable hot-carrier solar cells with efficiencies exceeding the Shockley-Queisser limit.
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