Dual Active Sites on Cu/Cu 2 O Heterostructures for the Cascade Electrocatalytic Synthesis of Amino Acids

化学 级联 对偶(语法数字) 氨基酸 异质结 铜 级联反应 组合化学 立体化学 催化作用 有机化学 生物化学 光电子学 艺术 物理 文学类 色谱法
作者
Jing Tan,Qiuyan Shen,Xixiong Jin,Min Wang,A Bohan,Weiren Chen,Zixuan Wei,Lingxia Zhang,Jianlin Shi
出处
期刊:Journal of the American Chemical Society [American Chemical Society]
卷期号:147 (27): 23635-23642 被引量:99
标识
DOI:10.1021/jacs.5c04649
摘要

Electrocatalytic C–N coupling enables the efficient and sustainable production of amino acids. However, it suffers from complex reaction pathways and intense adsorption competition between the reactants and intermediates on a single site. Herein, we report a cascade catalytic strategy on Cu/Cu 2 O heterostructures for the electrosynthesis of amino acids from nitrate and keto acids. The catalysts are capable of producing a wide range of amino acids (including alanine, glycine, leucine, and glutamic acid), achieving an impressively high Faradaic efficiency of up to 75.78% and a yield of as high as 478.89 mmol h –1 g cat –1 for alanine. Mechanism explorations disclose the reconstruction of CuO/C electrocatalysts into Cu/Cu 2 O heterostructures and a cascade catalytic pathway on Cu 0 /Cu + dual sites. The reduction of NO 3 – and the protonation of C═N intermediates are successively realized on the Cu 0 and Cu + sites, respectively. Meanwhile, abundant Cu/Cu 2 O interfaces facilitate the transfer of intermediates. This work provides new insights into the design of bimetallic active sites for the electrosynthesis of amino acids and is conducive to the highly efficient and sustainable production of highly value-added organonitrogen compounds.
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