Anion-templated nanosized silver clusters protected by mixed thiolate and diphosphine

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作者
Xiaoyu Li,Zhi Wang,Hai‐Feng Su,Sheng Feng,Mohamedally Kurmoo,Chen‐Ho Tung,Di Sun,Lan‐Sun Zheng
出处
期刊:Nanoscale [Royal Society of Chemistry]
卷期号:9 (10): 3601-3608 被引量:86
标识
DOI:10.1039/c6nr09632h
摘要

S2-, MoO42-, and Mo6O228- were successfully employed as templates in the formation of six high-symmetry polynuclear silver clusters as exemplified in the single-crystal X-ray structures of [S@Ag18(tBuC6H4S)16(dppp)4]·DMF·5CH3CN·3CH3OH (1), [MoO4@Ag24(MeC6H4S)12(dppm)6(MoO4)4]·2BF4·C2H5NO (2), [MoO4@Ag24(MeC6H4S)12(dppm)6(MoO4)4]·2CF3SO3 (3), [MoO4@Ag24(MeC6H4S)12(dppf)6(MoO4)4]·2CF3SO3 (4), [MoO4@Ag24(MeC6H4S)12(dppb)6(MoO4)4]·2CF3SO3 (5) and [Mo6O22@Ag46(tBuC6H4S)32(dppm)4(CH3CN)8]·6CF3SO3 (6) (dppp = 1,3-bis(diphenylphosphino)propane, dppm = bis(diphenylphosphino)methane, dppf = 1,1'-bis(diphenylphosphino)ferrocene and dppb = 1,4-bis(diphenylphosphino)butane). Cluster 1 is a S2--centered octadecanuclear banana-shaped molecule. Clusters 2-5 have similar structures consisting of a tetrahedron of a MoO42- core and four MoO42- where three silver atoms cap each face and a pair sits on each edge, giving tetraicosanuclear ball-shaped molecules. Although different diphosphine ligands and silver salts were used in the syntheses, 2-5 contain a common building cluster unit with similar geometry and nuclearity. With (Bu4N)2Mo6O19 as a template, a giant 46-silver-atom cluster encapsulates an in situ modified Mo6O228- unit. The nuclearity and geometry depend on the size and shape of the templates. High-resolution electrospray mass spectrometry (HR-ESI-MS) analyses of 4 indicate its exceptionally high stability in acetonitrile. The solid-state luminescence of 1 as a function of the temperature exhibits thermochromism from red to yellow due to the different intensities of the two bands. This work established a new strategy for the construction of polynuclear silver clusters using an anionic template and mixed S- and P-donor ligands where a promising approach for building novel dual emissive materials is unraveled.
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