Gradient‐Heterojunction in Solid Electrolytes for Fast‐Charging Dendrite‐Free Solid‐State Lithium Metal Batteries

材料科学 电解质 离子电导率 阳极 电导率 化学工程 离子键合 金属 金属锂 枝晶(数学) 复合数 储能 锂(药物) 快离子导体 电位梯度 聚合物 温度梯度 盐(化学) 离解(化学) 异质结 电化学窗口 电阻率和电导率 无机化学 纳米技术 热传导 导电体 电化学
作者
Liyu Du,Chenke Tang,Yao Xiao,Du Yuan,Yong Chen,Yingyue Zhang,Guoxiu Wang,Meng Yao
出处
期刊:Advanced Materials [Wiley]
卷期号:38 (10): e19284-e19284 被引量:1
标识
DOI:10.1002/adma.202519284
摘要

Solid-state batteries (SSBs) employing thin polymer electrolytes and lithium (Li) metal anodes are regarded as promising next-generation energy storage systems due to their potential to deliver high energy density with enhanced safety. However, their practical application is impeded by the inherently low ionic conductivity of polymer electrolytes and the uncontrollable growth of Li dendrites. Herein, we design a composite electrolyte with enhanced ionic conductivity and dendrite suppression by introducing gradient Li2TiO3/Li4Ti5O12 (LTO) heterojunction fillers. The heterojunction, formed through lattice mismatch, generates a built-in electric field (IEF) that promotes Li salt dissociation and forms continuous ion-conduction pathways, thereby enhancing ionic conductivity to 0.83 mS cm-1 at room temperature. Furthermore, under an external field, the charged LTO particles redistribute directionally, producing a gradient structure with higher concentration near the Li side. This gradient IEF ensures uniform Li⁺ flux at the Li-electrolyte interface, while the reinforced mechanical strength effectively blocks dendrite propagation. Consequently, symmetric Li||Li cells with PTLT-H demonstrate stable cycling for over 1000 h at 1 mA cm-2 (1 mAh cm-2). Moreover, PTLT-H enables SSBs with excellent long-term performance, achieving 94.6% capacity retention after 5000 cycles at 5C. This study highlights gradient IEF engineering as a viable approach to achieving both high conductivity and interfacial stability in fast-charging dendrite-free SSBs.
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