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The promoting mechanism of in situ Zr doping on the hydrothermal stability of Fe-SSZ-13 catalyst for NH3-SCR reaction

催化作用 热液循环 结晶度 氮氧化物 X射线光电子能谱 路易斯酸 选择性催化还原 色散(光学) 化学工程 材料科学 无机化学 化学 水热合成 物理化学 有机化学 结晶学 燃烧 工程类 物理 光学
作者
Zhen Chen,Qian Liu,Lei Guo,Shoute Zhang,Lei Pang,Yanbing Guo,Tao Li
出处
期刊:Applied Catalysis B-environmental [Elsevier BV]
卷期号:286: 119816-119816 被引量:76
标识
DOI:10.1016/j.apcatb.2020.119816
摘要

Abstract Fe-SSZ-13 has been proven to be a highly efficient catalyst for the ammonia selective catalytic reduction (NH3-SCR) of NOx, especially at medium and high reaction temperatures. Nevertheless, the hydrothermal stability of Fe-SSZ-13 catalyst is inferior, limiting its application in vehicle exhaust purification. Impressively, it is found that the hydrothermal stability of Fe-SSZ-13 can be remarkably enhanced (as high as 30 % improvement at 300 °C) by in situ introduction of Zr and Fe into initial gels via one-pot synthesis in this work. A small amount of Zr addition (0.31 wt.%) is beneficial for improving the relative crystallinity of Fe-SSZ-13. The characterization results (obtained by 27Al NMR, NH3-TPD, UV–vis, XPS and in situ DRIFTS) revealed that Zr doping by a one-pot method would not only enhance the dispersion of active isolated Fe ions but also inhibit the migration and agglomeration of isolated Fe ions during hydrothermal aging, improving the stability of the catalyst. Additionally, the introduction of Zr generates new hydroxy groups and Lewis acid sites, facilitating the formation of reaction intermediates, such as -NH2, -HNO2, -NO2, etc., and promoting the SCR reaction especially over the aged catalyst.
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