Single-atom catalyst for high-performance methanol oxidation

催化作用 脱氢 电化学 铂金 甲醇 钌 化学 氧化物 Atom(片上系统) 电催化剂 无机化学 材料科学 物理化学 电极 有机化学 嵌入式系统 计算机科学
作者
Zhiqi Zhang,Jiapeng Liu,Jian Wang,Qi Wang,Yuhao Wang,Kai Wang,Zheng Wang,Meng Gu,Zhenghua Tang,Jongwoo Lim,Tianshou Zhao,Francesco Ciucci
出处
期刊:Nature Communications [Nature Portfolio]
卷期号:12 (1): 5235-5235 被引量:244
标识
DOI:10.1038/s41467-021-25562-y
摘要

Single-atom catalysts have been widely investigated for several electrocatalytic reactions except electrochemical alcohol oxidation. Herein, we synthesize atomically dispersed platinum on ruthenium oxide (Pt1/RuO2) using a simple impregnation-adsorption method. We find that Pt1/RuO2 has good electrocatalytic activity towards methanol oxidation in an alkaline media with a mass activity that is 15.3-times higher than that of commercial Pt/C (6766 vs. 441 mA mg‒1Pt). In contrast, single atom Pt on carbon black is inert. Further, the mass activity of Pt1/RuO2 is superior to that of most Pt-based catalysts previously developed. Moreover, Pt1/RuO2 has a high tolerance towards CO poisoning, resulting in excellent catalytic stability. Ab initio simulations and experiments reveal that the presence of Pt‒O3f (3-fold coordinatively bonded O)‒Rucus (coordinatively unsaturated Ru) bonds with the undercoordinated bridging O in Pt1/RuO2 favors the electrochemical dehydrogenation of methanol with lower energy barriers and onset potential than those encountered for Pt‒C and Pt‒Ru.
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