Pd Nanoparticles on the Outer Surface of Microporous Aluminosilicates for the Direct Alkylation of Benzenes using Alkanes

烷基化 烷基苯 化学 催化作用 选择性 氢溢流 甲苯 烷烃 微型多孔材料 沸石 无机化学 光化学 有机化学
作者
Satoshi Misaki,Hiroko Ariga-Miwa,Takashi U. Ito,Takefumi Yoshida,Shingo Hasegawa,Yutaka Nakamura,Shoichi Tokutake,Moe Takabatake,K. Shimomura,Wang‐Jae Chun,Yuichi Manaka,Ken Motokura
出处
期刊:ACS Catalysis 卷期号:13 (18): 12281-12287
标识
DOI:10.1021/acscatal.3c02309
摘要

The direct alkylation of benzenes with simple alkanes is one of the ideal processes for the production of alkylbenzenes. We demonstrated that Pd nanoparticles on the outer surface of H-ZSM-5 are efficient catalysts for direct alkylation. The reaction proceeds through the activation of an alkane on the acid sites present inside the zeolite pores. This process is followed by the nucleophilic addition of an arene to activate the activated alkane. The spillover of the abstracted hydrogen atoms from the acid sites to the Pd nanoparticles on the outer surface accelerates recombination to H2. A maximum toluene conversion of 58.5% and a selectivity of 95.6% for the alkylated products are achieved when toluene is reacted with n-heptane. para-selective alkylation is achieved due to the effect of the pore size of H-ZSM-5. The μ+SR study of muonium, a pseudoisotope of hydrogen, in aluminosilicates suggested that the formation of atomic hydrogen is possible and its lifetime is in the submicrosecond range or longer, which is long enough for chemical reactions.

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