Sulfate-Terminated High-Entropy Oxyhydroxide Porous Nanocubes for Efficient Nitrate-to-Ammonia Conversion

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作者
Yuanting Lei,Lili Zhang,Xiaochen Wang,Yafei Zhao,Bing Zhang,Ning Zhang,Huishan Shang
出处
期刊:ACS Nano [American Chemical Society]
卷期号:20 (5): 4370-4383 被引量:1
标识
DOI:10.1021/acsnano.5c17962
摘要

Electrochemically coupling the nitrate reduction reaction (NO3RR) with the oxygen evolution reaction (OER) enables simultaneous pollution mitigation and efficient ammonia synthesis. However, slow kinetics in both reactions, particularly water dissociation and NO3- hydrogenation, limit Faradaic efficiency (FE), yield rate, and energy consumption. Designing catalysts that overcome these dual kinetic barriers is challenging. High-entropy materials (HEMs) offer promise due to compositional diversity and lattice distortion effects, but precise synthesis is difficult. This work employs porous high-entropy sulfide nanocubes (NiCoFeCuMn-S) as precatalysts. These electrochemically transform into sulfate-terminated oxyhydroxides (NiCoFeCuMnOOH-SO42-), which serve as the active species. The resulting catalyst delivers exceptional bifunctional performance in alkaline electrolyte: an ultralow OER overpotential (216 mV @ 10 mA cm-2), high NH3 FE (94.5%), and yield rate (21.8 mg h-1 mgcat-1). In situ spectroscopy shows that multimetallic synergy enables efficient OER mechanisms. Density functional theory reveals that coordinated sulfate lowers the water dissociation barrier, facilitating proton transfer and accelerating NH3 synthesis. This work presents a promising design strategy for efficient bifunctional high-entropy electrocatalysts.
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