Hydrogenation of CO2 to Light Olefins over ZnZrOx/SSZ‐13

选择性 化学 催化作用 丙烯 烯烃纤维 光化学 有机化学
作者
Siyu Chen,Jiachen Wang,Zhendong Feng,Yiming Jiang,Hanwen Hu,Yuanzhi Qu,Shan Tang,Zelong Li,Jiaxu Liu,Jijie Wang,Can Li
出处
期刊:Angewandte Chemie [Wiley]
卷期号:136 (8) 被引量:13
标识
DOI:10.1002/ange.202316874
摘要

Abstract Converting CO2 to olefins is an ideal route to achieve carbon neutrality. However, selective hydrogenation to light olefins, especially single‐component olefin, while reducing CH4 formation remains a great challenge. Herein, we developed ZnZrOx/SSZ‐13 tandem catalyst for the highly selective hydrogenation of CO2 to light olefins. This catalyst shows C2=−C4= and propylene selectivity up to 89.4 % and 52 %, respectively, while CH4 is suppressed down to 2 %, and there is no obvious deactivation. It is demonstrated that the isolated moderate Brønsted acid sites (BAS) of SSZ‐13 promotes the rapid conversion of intermediate species derived from ZnZrOx, thereby enhancing the kinetic coupling of the reactions and inhibit the formation of alkanes and improve the light olefins selectivity. Besides, the weaker BAS of SSZ‐13 promote the conversion of intermediates into aromatics with 4–6 methyl groups, which is conducive to the aromatics cycle. Accordingly, more propene can be obtained by elevating the Si/Al ratio of SSZ‐13. This provides an efficient strategy for CO2 hydrogenation to light olefins with high selectivity.
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