Bare Cd1–xZnxS ZB/WZ Heterophase Nanojunctions for Visible Light Photocatalytic Hydrogen Production with High Efficiency

光催化 材料科学 量子效率 制氢 光致发光 载流子 硫系化合物 纤锌矿晶体结构 三元运算 光化学 光电子学 催化作用 化学 有机化学 程序设计语言 冶金 计算机科学
作者
Hong Du,Kun Liang,Cheng‐Zong Yuan,Hongli Guo,Xiao Zhou,Yifan Jiang,An‐Wu Xu
出处
期刊:ACS Applied Materials & Interfaces [American Chemical Society]
卷期号:8 (37): 24550-24558 被引量:90
标识
DOI:10.1021/acsami.6b06182
摘要

In this work, we report the synthesis of Cd1-xZnxS zinc blende/wurtzite (ZB/WZ) heterophase nanojunctions with highly efficient charge separation by a solvothermal method in a mixed solution of diethylenetriamine (DETA) and distilled water. l-Cysteine was selected as a sulfur source and a protecting ligand for stabilization of the ZB/WZ homojunction. The optimal ternary chalcogenide Cd0.7Zn0.3S elongated nanocrystals (NCs) without any cocatalyst loading show very high visible light photocatalytic activity with H2 production efficiency of 3.13 mmol h(-1) and an apparent quantum efficiency of 65.7% at 420 nm. This is one of the best visible light photocatalysts ever reported for photocatalytic hydrogen production without any cocatalysts. The charge separation efficiency, having a critical role in enhancing photocatalytic activity for hydrogen production, was significantly improved. Highly efficient charge separation with a prolonged carrier lifetime is driven by the internal electrostatic field originating from the type-II staggered band alignment at the ZB/WZ junctions, as confirmed by steady and time-resolved photoluminescence spectra. Further, the strong binding between the l-cysteine ligand and Cd1-xZnxS elongated nanocrystals protects and stabilizes NCs; the l-cysteine ligand at the interface could trap holes from Cd1-xZnxS NCs, while photogenerated electrons transfer to Cd1-xZnxS catalytic sites for proton reduction. Our results demonstrate that Cd1-xZnxS ZB/WZ heterophase junctions stabilized by l-cysteine molecules can effectively separate charge carriers and achieve highly visible light photocatalytic hydrogen production. The present study provides a new insight into the design and fabrication of advanced materials with homojunction structures for photocatalytic applications and optoelectronic devices.
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