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Biomass-Derived Sustainable Dual-Atom Catalysts Enabled Highly Efficient Electrochemical Reductive Ring-Opening of 5-Hydroxymethylfurfural to 2,5-Hexanediol

化学 催化作用 电化学 选择性 法拉第效率 生物量(生态学) 组合化学 纳米技术 化学工程 绿色化学 过程(计算) 化学稳定性 氢 氧化还原 电催化剂 电极 催化效率 反应条件 制氢
作者
Zhiyong Fang,Tao Gan,Wei-Xu Dong,Yong Xu,Weiyi Wang,Weihan Li,Minsi Li,Qiu-Hong Pan,Wei Hu,Xianjun Xing,Jie Zeng,Shu-Hong Yu,Lifeng Chen
出处
期刊:Journal of the American Chemical Society [American Chemical Society]
卷期号:148 (12): 12775-12785 被引量:13
标识
DOI:10.1021/jacs.5c20836
摘要

Electrochemical reductive ring-opening (ERR) of biomass-derived 5-hydroxymethylfurfural (HMF) under mild conditions represents an efficient and sustainable route for the production of value-added chemicals. However, the effectiveness of this process is often limited by the low catalytic activity and poor stability of catalysts in highly acidic environments. Herein, we systematically screen and identify biomass-derived carbon-supported Cu–Zn dual-atom active sites as highly efficient catalysts for the EER of HMF to 2,5-hexanediol (HD), achieving a high selectivity of 91.6% and a productivity of 190.7 μmol mg cat –1 h –1, alongside an impressive Faradaic efficiency of 90.2%. This performance surpasses that of previously reported systems by an order of magnitude, highlighting its significant economic potential, as evidenced by comprehensive technoeconomic analysis. In situ electrochemical characterizations, combined with theoretical studies, suggest that the ERR of HMF is induced by surface-adsorbed hydrogen through a concerted proton–electron transfer mechanism. The outstanding catalytic performance is attributed to the synergistic interaction between Cu and Zn active sites in the dual-atom catalyst. This study provides a promising electrochemical reductive approach for the efficient conversion of biomass derivatives into high-value chemicals and achieves comprehensive utilization of biomass resources.
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