Streamlined Dual-Readout HPV-16 DNA Sensor Empowered by the Intrinsic Colorimetric and Electrochemiluminescent Activities of Nanocrystalline PCN-224

化学 纳米技术 纳米晶材料 电化学发光 检出限 线性范围 纳米传感器 模板 金属有机骨架 纳米晶 脱氧核酶 生物传感器 多孔性 发光 适体 纳米颗粒 多路复用 卟啉 动态范围 组合化学
作者
Hangqi Wu,Li Tan,Yingying Yuan,Fei Zhou,Junjie He,Miao Liu,Junji Li,Dan Shan
出处
期刊:Analytical Chemistry [American Chemical Society]
标识
DOI:10.1021/acs.analchem.6c02325
摘要

Metal–organic frameworks (MOFs) combine the merits of programmable porosity with versatile metal nodes/organic ligands, allowing the precise integration of specific recognition and signal transduction within a single crystalline cell. Thus, they serve as an optimal platform for developing integrated, multifunctional sensing probes. Studies frequently exploit the versatility of MOFs as passive scaffolds to incorporate functional components for enhanced performances, this strategy often underestimates the intrinsic capacity of MOFs and introduces reproducibility and stability concerns that limit their practical applications. Herein, we tailored the morphology of PCN-224 via competitive coordination and employed the resultant nanocrystalline PCN-224 (nano-PCN) as a dual-functional probe in a magnetically controlled sensing system. The downsized nano-PCN significantly exposed the 6-connected catalytic Zr 6 O 4 (OH) 4 clusters, affording enhanced peroxidase-like activity for the naked-eye colorimetric detection. Concurrently, the retained crystalline structure ensured the molecular-level dispersion of and rapid mass transfer toward the emissive porphyrin linkers, thus enabling efficient electrochemiluminescence (ECL) for quantitative analysis. Cascaded with an enzyme-free entropy-driven DNA circuit (EDC), a highly integrated dual-readout HPV-16 DNA sensor was assembled rapidly from nano-PCN and circuit strands, delivering a 1.58 nM visual LOD and a broad ECL linear range of 0.1 nM to 10 μM without postmodification. By fully exploiting the native functionalities of MOFs, we anticipate that this simplified yet robust protocol can bridge home-based screening and laboratory diagnostics within a unified workflow.
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