Insight into the Effect of Copper Substitution on the Catalytic Performance of LaCoO3-Based Catalysts for Direct Epoxidation of Propylene with Molecular Oxygen

环氧丙烷 催化作用 氧气 选择性 无机化学 化学 钙钛矿(结构) 氧化物 碳酸丙烯酯 材料科学 有机化学 物理化学 聚合物 环氧乙烷 共聚物 电极 电化学
作者
Jianyi Lei,Jiajun Dai,Kok Bing Tan,Jiale Huang,Guowu Zhan,Qingbiao Li
出处
期刊:ACS Sustainable Chemistry & Engineering [American Chemical Society]
卷期号:9 (2): 794-808 被引量:21
标识
DOI:10.1021/acssuschemeng.0c07315
摘要

Direct epoxidation of propylene to propylene oxide (PO) with molecular oxygen as the most atomically economical route remains challenging due to the low PO yield. In this study, CuO supported on perovskites (LaCoO3) modified with NaCl was found to be active for direct epoxidation of propylene with oxygen. LaCoxCu1–xO3– modified with alkali metal salts were further fabricated to improve catalytic performance with the assistance of citric acid. Among the investigated catalysts, LaCo0.8Cu0.2O3−δ exhibited the best catalytic performance, with a PO formation rate of 60.4 gPO·kgcat−1·h−1 (PO selectivity of 10.2% and propylene conversion of 12.0%) at a lower temperature (250 °C). The characterization results indicate that Cu-doped LaCoO3 catalysts with enhanced oxygen vacancies and abundant electrophilic oxygen species are crucial to selectively attack on C═C bond instead of C–H bond. Besides, LaCoxCu1–xO3−δ catalysts demonstrated higher propylene conversion and more stable catalytic performance. This work exemplifies the direct propylene epoxidation with molecular oxygen employing perovskite materials.
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