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Electrocatalytic Reduction of Nitrate Using Magnéli Phase TiO2 Reactive Electrochemical Membranes Doped with Pd-Based Catalysts

催化作用 化学 电化学 无机化学 电催化剂 硝酸盐 膜 选择性 活化能 动力学 选择性催化还原 电极 分析化学(期刊) 环境化学 物理化学 物理 有机化学 量子力学 生物化学
作者
Pralay Gayen,Jason Spataro,Sumant Avasarala,Abdul-Mehdi S. Ali,José M. Cerrato,Brian P. Chaplin
出处
期刊:Environmental Science & Technology [American Chemical Society]
卷期号:52 (16): 9370-9379 被引量:156
标识
DOI:10.1021/acs.est.8b03038
摘要

This research focused on synthesis, characterization, and application of point-of-use catalytic reactive electrochemical membranes (REMs) for electrocatalytic NO 3 – reduction. Deposition of Pd–Cu and Pd–In catalysts to the REMs produced catalytic REMs (i.e., Pd–Cu/REM and Pd–In/REM) that were active for NO 3 – reduction. Optimal performance was achieved with a Pd–Cu/REM and upstream counter electrode, which reduced NO 3 – from 1.0 mM to below the EPAs regulatory MCL (700 μM) in a single pass through the REM (residence time ∼2 s), obtaining product selectivity of <2% toward NO 2 – /NH 3 . Nitrate reduction was not affected by dissolved oxygen and carbonate species and only slightly decreased in a surface water sample due to Ca 2+ and Mg 2+ scaling. Energy consumption to treat surface water was 1.1 to 1.3 kWh mol –1 for 1 mM NO 3 – concentrations, and decreased to 0.19 and 0.12 kWh mol –1 for 10 and 100 mM NaNO 3 solutions, respectively. Electrocatalytic reduction kinetics were shown to be an order of magnitude higher than catalytic NO 3 – reduction kinetics. Conversion of up to 67% of NO 3 –, with low NO 2 – (0.7—11 μM) and NH 3 formation (<10 μM), and low energy consumption obtained in this study suggest that Pd–Cu/REMs are a promising technology for distributed water treatment.
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