Oxygen‐Vacancy‐Mediated Photocatalysis over Bi2Sn2O7: Exceptional Catalytic Activity and Selectivity

苯甲醇 光催化 选择性 苯甲醛 价(化学) 光化学 催化作用 化学 锡 吸附 空位缺陷 电子结构 氧气 物理化学 计算化学 有机化学 结晶学
作者
Shushu Huang,Xin Kou,Dan Nong He,Chunfang Du,Xiaojing Wang,Yiguo Su
出处
期刊:Chemcatchem [Wiley]
卷期号:11 (24): 6316-6323 被引量:30
标识
DOI:10.1002/cctc.201900454
摘要

Abstract A series of Bi2Sn2O7 photocatalysts was developed with the aim to regulate defect chemistry as well as electronic structure by modulating the charge states of tin species for boosting photocatalytic selective oxidation of alcohols performance. Defective centers, such as oxygen vacancies (OVs), were beneficial to enhancing the adsorption and activation of molecular oxygen. Meanwhile, the valence band edge potential of Bi2Sn2O7 with higher OVs content exhibited a distinct downshift, improving the thermodynamical driving force of photooxidation. Additionally, OVs contributed to promoting the separation efficiency of photogenerated carriers, which can be confirmed by the surface photovoltage measurement. By optimizing the electronic structure as well as defect chemistry, the optimal benzyl alcohol conversion efficiency was 76.0 % with selectivity toward benzaldehyde being about 100 %. It's found that photogenerated holes and .O2− active species played critical role in photocatalytic aerobic oxidation. This work may provide a novel insight to clarify the role of defect chemistry during the selective benzyl alcohol oxidation over Bi2Sn2O7 photocatalyst.
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