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MoO 2 ‐Mediated Ni─Fe Bond Contraction and Electronic Modulation in Ni 3 Fe Alloy for Efficient Water Electrolysis at High‐Current‐Densities

材料科学 析氧 电子转移 电子结构 吸附 合金 异质结 电解水 催化作用 电解 化学物理 离解(化学) 化学工程 键裂 键能 法拉第效率 粘结长度 分解水 工作(物理) 电催化剂 金属 密度泛函理论 离子交换 传质 光化学 无机化学 离子 纳米技术
作者
Liancen Li,Haotian Xu,Guangfu Qian,Xinyu Cao,Jiawei Li,Yihao Xu,Ruyu Zhang,Douyong Min,Jinli Chen,Panagiotis Tsiakaras
出处
期刊:Advanced Materials [Wiley]
卷期号:38 (3): e12658-e12658 被引量:6
标识
DOI:10.1002/adma.202512658
摘要

Abstract Ni 3 Fe alloy electrocatalysts show promising activity for water electrolysis but are limited by sluggish hydrogen/oxygen evolution reaction (HER/OER) kinetics, and inefficient gas‐liquid mass transfer under high‐current‐densities. Here, a superhydrophilic/superaerophobic 3D carbonized wood‐loaded Ni 3 Fe‐MoO 2 (Ni 3 Fe/MoO 2 /CW) heterojunction is designed to address these challenges. X‐ray absorption fine structure (XAFS) and theoretical calculations reveal that the introduction of MoO 2 shortens the Ni─Fe bond length, induces electron transfer from Ni 3 Fe to MoO 2 , and regulates the d ‐band center of Ni/Fe. These optimized Ni─Fe bonds and electronic structure enhance H─OH bond dissociation and H* adsorption/desorption, thereby accelerating the HER Volmer‐Heyrovsky step. Simultaneously, for the OER adsorption evolution mechanism on Ni 3 Fe (1.462 eV), the strengthened Ni─O─Mo bond on Ni 3 Fe‐MoO 2 heterojunction reduces the energy barrier (1.092 eV) of the rate‐determining step, significantly improving catalytic efficiency. Thus, Ni 3 Fe/MoO 2 /CW displays good activity (HER: η −10/−750 = 45/342 mV; OER: η 300/1000 = 251/306 mV). Notably, the large specific area of Ni 3 Fe/MoO 2 /CW from its nanosheet‐particle structure enhances the electrolyte/bubble exchange at the gas‐liquid‐solid three‐phase interface, enabling stable operation at 1000 mA cm −2 for 24 h in an anion exchange membrane electrolyzer. This work demonstrates a MoO 2 ‐driven strategy for electronic modulation and metal bond regulation to boost HER/OER kinetics, advancing Ni 3 Fe‐based catalysts toward practical high‐current‐densities water electrolysis.
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