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Oxygen doping and hollow structure-mediated effects to enable rapid electron transfer during photocatalytic hydrogen peroxide production

光催化 材料科学 X射线光电子能谱 光致发光 波段图 异质结 光化学 介电谱 化学工程 催化作用 电化学 光电子学 物理化学 化学 有机化学 电极 工程类
作者
Yandong Xu,Wanyu Tai,Zhirui Wang,Linlin Zhang,Dexin Wang,Jianjun Liao
出处
期刊:Science China. Materials [Springer Nature]
卷期号:67 (1): 153-161 被引量:15
标识
DOI:10.1007/s40843-023-2659-9
摘要

The photocatalytic production of hydrogen peroxide using solar energy is an environment-friendly solution to the energy crisis, but its low efficiency hinders its scale-up feasibility. In this work, a hollow core-shell structure OCN@In2S3 composite photocatalyst was constructed by growing In2S3 ultrathin nanosheets on the surface of O-doped hollow g-C3N4 nanospheres using a two-step hydrothermal method. The hollow structure provided a high specific surface area and enhanced light absorption. O doping increased the number of active sites, and the heterojunction promoted the rapid separation and transfer of photogenerated carriers. Under visible light irradiation, the H2O2 yield of OCN@In2S3 reached 632.5 µmol h−1 g−1, which was 5.7 times higher than that of g-C3N4 and 12.3 times that of In2S3, as well as higher than most g-C3N4-based photocatalysts. Quenching experiments and electron paramagnetic resonance spectroscopy showed that ·O2−was an intermediate product formed during photocatalytic H2O2 generation. The reaction primarily followed a two-step single-electron pathway. The Koutecky-Levich diagram confirmed that the synthesized OCN@In2S3 maintained a high two-electron ORR selectivity during the catalytic reaction (n = 1.67). The photocatalytic mechanism was elucidated by photoluminescence, electrochemical impedance spectroscopy, and ultraviolet photoelectron spectro-scopy, which confirmed that OCN@In2S3 inhibited the recombination of photogenerated carriers. This work provides a simple and attractive strategy for developing highly active energy-conversion photocatalysts.
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