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A new generation pathway of singlet oxygen in heterogeneous single–atom Mn catalyst/peroxymonosulfate system

单线态氧 化学 催化作用 光化学 氧气 吸附 硫酸盐 无机化学 氮气 单重态 多相催化 碳纤维 有机化学 材料科学 复合材料 激发态 核物理学 物理 复合数
作者
Ruonan Guo,Zenghui Bi,Beidou Xi,Changsheng Guo,Heng Zhang,Ningqing Lv,Guangzhi Hu,Jian Xu
出处
期刊:Chemical Engineering Journal [Elsevier BV]
卷期号:481: 148629-148629 被引量:22
标识
DOI:10.1016/j.cej.2024.148629
摘要

The function of heterogeneous catalyst in singlet oxygen (1O2) generation under acidic and neutral conditions and the effect of sulfate radical on the generation of 1O2 is still unclear. This study provided a novel generation pathway of 1O2 in the heterogeneous Mn single − atom catalyst (Mn SAC)/peroxymonosulfate (PMS) system. The MnN4 site with the ideal binding strength promoted the activation of PMS to generate sulfate radical (SO4•–), which would be adsorbed on the carbon/nitrogen sites forming SO4•–(s), reacting spontaneously to produce 1O2. The presence of MnN4 and carbon/nitrogen structure sites could shift the oxidation process from a bulk–phase oxidation to a surface oxidation. This shift has important implications in terms of reaction rate and product distribution, as the dual reaction sites decrease the required migration distance for the active species to form 1O2, avoiding the pointless consumption of active substances.
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