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Rapid and effective cycloaddition of environmentally diluted CO2 catalyzed by hierarchical porous ionic carbon at atmospheric conditions

离域电子 离子液体 亲核细胞 环加成 催化作用 离子键合 密度泛函理论 氢键 化学 碳纤维 化学工程 X射线光电子能谱 光化学 材料科学 有机化学 计算化学 分子 复合数 离子 工程类 复合材料
作者
Wei Hui,Ling Shi,Xinyi Xu,Haijun Wang,Mingshuai Sun,Duan‐Jian Tao
出处
期刊:Journal of environmental chemical engineering [Elsevier BV]
卷期号:11 (2): 109458-109458 被引量:20
标识
DOI:10.1016/j.jece.2023.109458
摘要

From the perspective of environmental protection and sustainable development, the strategy of directly converting CO2 into high value-added chemicals is extremely strategic but still presents challenges in terms of efficient conversion of waste and diluted CO2. In this work, based on multilayer carbon materials, we prepared a variety of hierarchical porous ionic materials rich in ionic groups by introducing self-polymerizing functionalized positive charged delocalized ILs. These materials are utilized as recyclable heterogeneous catalysts for cycloaddition reactions between various epoxides and pure/dilute CO2 under mild conditions. Further research has revealed that the superior performance is attributed to the interesting synergistic effects, including hierarchical porous carbon frameworks, linear multi-nitrogen flexible ILs moieties as hydrogen bond donors (HBDs), and easy to leave halogen anions as nucleophiles. Furthermore, the results of XPS spectra and density functional theory (DFT) calculations suggest that positive charged delocalized ILs accelerate the reaction by providing strong hydrogen bonding effects and enhancing the nucleophilicity of halide anions. Moreover, it is found that the catalyst could maintain its activity after 5 cycles of experiments, which has a good application prospect.
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