Selective Oxidation of Methane to Methanol over Au/H-MOR

化学 甲醇 甲烷 催化作用 一氧化碳 选择性 部分氧化 无机化学 丝光沸石 反应性(心理学) 合成气 甲烷单加氧酶 光化学 有机化学 沸石 医学 替代医学 病理
作者
Wangyang Wang,Wei Zhou,Yuchen Tang,Weicheng Cao,Scott R. Docherty,Fangwei Wu,Kang Cheng,Qinghong Zhang,Christophe Copéret,Ye Wang
出处
期刊:Journal of the American Chemical Society [American Chemical Society]
卷期号:145 (23): 12928-12934 被引量:74
标识
DOI:10.1021/jacs.3c04260
摘要

Selective oxidation of methane to methanol by dioxygen (O2) is an appealing route for upgrading abundant methane resource and represents one of the most challenging reactions in chemistry due to the overwhelmingly higher reactivity of the product (methanol) versus the reactant (methane). Here, we report that gold nanoparticles dispersed on mordenite efficiently catalyze the selective oxidation of methane to methanol by molecular oxygen in aqueous medium in the presence of carbon monoxide. The methanol productivity reaches 1300 μmol gcat-1 h-1 or 280 mmol gAu-1 h-1 with 75% selectivity at 150 °C, outperforming most catalysts reported under comparable conditions. Both hydroxyl radicals and hydroperoxide species participate in the activation and conversion of methane, while it is shown that the lower affinity of methanol on gold mainly accounts for higher methanol selectivity.
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