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Hydrogenation of CO2 to light olefins on ZZ/MnSAPO-34@Si-2: Effect of silicalite-2 seeds on the acidity and catalytic activity

催化作用 选择性 烯烃纤维 化学 甲醇 热液循环 产品分销 沸石 化学工程 有机化学 工程类
作者
Peng Lu,Madame Riswan,Xiaoning Chang,Kaiwen Zhu,Emmerson Hondo,Abdul Nyako,Chuang Xing,Ce Du,Shuyao Chen
出处
期刊:Fuel [Elsevier BV]
卷期号:330: 125470-125470 被引量:12
标识
DOI:10.1016/j.fuel.2022.125470
摘要

• CZZ, ZZ and MnSAPO-34 were coating with Silicalite-2 seed via hydrothermal method. • ZZ/MnSAPO34@Si-2 catalyst exhibited optimal selectivity to light olefins of 70.0%. • CZZ/MnSAPO-34@Si-2 catalyst showed selectivity of 82.1% to light alkane. • The acidity and hydrogenation ability could regulate the product distribution. Light olefin is a primary building block for synthesizing various chemical intermediates and products. CZZ@MnSAPO-34 and ZZ@MnSAPO-34 core–shell catalysts were prepared for hydrogenation of CO 2 via Silicalite-2 seed-assisted in-situ hydrothermal synthesis method. The evaluation results showed that CZZ@MnSAPO-34 favors the generation of light alkanes, while ZZ@MnSAPO-34 benefits the production of light olefins. Further, the core–shell catalysts coating with Silicalite-2 shell denoted as ZZ@Si-2, CZZ@Si-2, and MnSAPO-34@Si-2 were synthesized by the in-situ hydrothermal synthesis technique. The microstructure, acidity, and element distribution of the above core–shell catalysts were investigated by XRD, NH 3 -TPD, and SEM-EDS analysis. The physically mixed ZZ/MnSAPO34@Si-2 exhibited the highest CO-free selectivity for light olefins up to 70.0%, with CO 2 conversion of 17.3% at 380 °C, 2.0 MPa, GHSV = 4800 h −1 . The effective synergistic interactions and weak acidity of the MnSAPO34@Si-2 zeolite favored the formation of light olefins via promoting C C coupling of methanol intermediates and inhibited the secondary hydrogenation. Meanwhile, the strong hydrogenation capacity of the CZZ elevated the selectivity to C 2 0 -C 4 0 (82.1%) on CZZ/MnSAPO-34@Si-2 catalyst. It is found that the modulation of active metal components and inter-component synergy contributes to the regulation of product distribution.
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