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Structural dependent persulfate activation by coke powder for aniline degradation

苯胺 化学 电子顺磁共振 激进的 过硫酸盐 光化学 无机化学 核化学 催化作用 有机化学 核磁共振 物理
作者
Xi Zheng,Tianyuan Xu,X. Kang,Yaowen Xing,Yijun Cao,Xiahui Gui
出处
期刊:Chemical Engineering Journal [Elsevier BV]
卷期号:431: 134088-134088 被引量:32
标识
DOI:10.1016/j.cej.2021.134088
摘要

Coke powder (CP), the by-product of coal carbonization, its activity of persulfate (PS) activation was systematically investigated. Structural dependent organic pollutant degradation performances and the related mechanisms were discussed in detail. The structural characteristics of CP were studied using X-ray diffraction, Raman, Fourier transform infrared spectra, X-ray photoelectron spectra, and electron paramagnetic resonance (EPR) etc. Characterization results indicate that CP contains ∼ 78% carbon and presents highly disordered amorphous structures with abundant oxygenated functional groups (OFGs) and persistent free radicals (PRFs). The catalytic application reveals that CP held excellent activity for PS activation across a wide pH range from 3 − 11. In the presence of 0.5 g/L CP, 0.25 mM PS and 0.021 mM aniline (pH 7 ± 0.2), >99% aniline was degraded within 40 min. Under the interference of inorganic anions (Cl−, HCO3− and SO42−), 98% aniline degradation efficiency still could be achieved. Meanwhile, quenching tests and EPR demonstrated that the superoxide anion radical (O2−) was responsible for aniline degradation in CP/PS system, and its generation was independent of dissolved oxygen. The outstanding performance of aniline degradation and ROS generation were attributed to the existence of PRFs, sp2-hybridized carbon, OFGs and defects on CP inducing O–O bonding homolytic cleavage of PS into sulfate radicals. Besides, the OFGs including C–OH and –COOH as electron donors facilitated PS decomposition to generate O2−. The findings imply that CP is an excellent PS activator, and clarify the development of remediation materials by using by-products of coking process for wastewater treatment.

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