Enhancing CO2 Electroreduction to Ethylene in Acidic Solution by Optimizing Cation Configuration on the Cu Surface

化学 乙烯 电解质 吸附 法拉第效率 可逆氢电极 无机化学 反应中间体 电极 碳纤维 化学工程 有机化学 物理化学 催化作用 工作电极 复合材料 复合数 材料科学 工程类
作者
Yaoyu Yin,Zhongnan Ling,Shiqiang Liu,Jiapeng Jiao,Yiyong Wang,Yaguang Peng,Xing Tong,Meng Zhou,Rongjuan Feng,Xueqing Xing,Yi Xu,Qinggong Zhu,Xiaofu Sun,Mingchuan Luo,Xinchen Kang,Buxing Han
出处
期刊:Journal of the American Chemical Society [American Chemical Society]
卷期号:147 (29): 25584-25591 被引量:13
标识
DOI:10.1021/jacs.5c06402
摘要

The electroreduction of CO2 to C2H4 offers a promising avenue for advancing carbon neutrality and promoting sustainable chemical manufacturing. In acidic environments, while long-term operational stability and CO2 utilization efficiency are enhanced, the formation of C-C bonds is hindered due to the weak adsorption of *CO intermediates and the competing hydrogen evolution reaction (HER). Theoretical studies suggest that K+ cations with reduced bound water content can strengthen the adsorption of the critical *CO intermediate, and that elevated K+ concentrations on the Cu electrode surface significantly facilitate CO2 electroreduction to C2H4. In this work, a catalyst termed CuTEA was developed by strategically modifying the Nafion ionomer distribution within the catalyst layer. This structural adjustment effectively lowers the bound water associated with K+ cations and concurrently elevates the surface concentration of K+ on the Cu electrode, thereby promoting C-C coupling for C2H4 formation while suppressing HER. Consequently, CuTEA achieves a Faradaic efficiency of 70.2% for C2H4 production, accompanied by a high partial current density of 561.6 mA cm-2 in an acidic electrolyte (pH = 1).
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