Photoinduced Disproportionation Enables Oxidative Addition of Aryl Iodides at a Gallium(I) Center

歧化 化学 光化学 芳基 芳基 光激发 反应性(心理学) 电子转移 氧化加成 光诱导电子转移 根本歧化 激进的 氧化磷酸化 分子间力 氧化还原 还原消去 均分解 三重态 自由基离子 反应中间体 反应机理 系统间交叉 氧气 脱碳 催化作用 键裂 歧化过程 反应中间体 功能群
作者
Nijito Mukai,Sota Iwasaki,Manaya Kawasaki,Ryohei Kishi,Manabu Abe,Takuya Kodama,Mamoru Tobisu
出处
期刊:Journal of the American Chemical Society [American Chemical Society]
卷期号:148 (27): 29253-29261 被引量:1
标识
DOI:10.1021/jacs.6c08303
摘要

Oxidative addition at transition metals underpins modern cross-coupling reactions but remains largely unrealized at main-group centers for aryl halides. Here, we show that photoinduced disproportionation can serve as an enabling strategy for such transformations. Visible light promotes the oxidative addition of aryl iodides to a Ga(I) metallylene, providing, to our knowledge, the first example of aryl C-I activation at a group 13 center. Mechanistic studies suggest that this transformation is not consistent with direct excited-state reactivity with the Ga(I) complex. Instead, photoexcitation generates a triplet state of gallylene that undergoes intermolecular electron transfer with ground-state gallylene, triggering disproportionation to a reactive radical ion pair. This radical ion-pair manifold, which is enabled by ligand-centered redox ambivalence, provides a viable pathway to bond activation. These findings suggest that photoinduced disproportionation could represent a distinct activation mode for achieving transition-metal-like oxidative addition at main-group elements.
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