Self-Adaptive Nonstoichiometric High-Entropy Intermetallics Enable Durable Oxygen Evolution under Industrial Current Densities

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作者
Yanan Zhang,R. Q. Li,Yi He,Zhibin Li,Di An,W. H. Liu,Xiongjun Liu,Zhaoping Lu
出处
期刊:ACS Nano [American Chemical Society]
卷期号:20 (5): 4301-4312
标识
DOI:10.1021/acsnano.5c17529
摘要

Achieving simultaneous high activity and durability in oxygen evolution reaction (OER) catalysts under industrial current densities remains a critical challenge for scalable hydrogen production. Here, we report a nonstoichiometric high-entropy intermetallic (HEI) catalyst that intrinsically overcomes the activity-stability trade-off through the dynamic self-adaptability of a B2 NiAl-type structure. With a hierarchically porous architecture, the HEI catalyst achieves an ultralow overpotential of 359 mV at 1 A cm-2 and operates stably for over 2000 h under fluctuating current densities (0.5-2 A cm-2), outperforming noble RuO2/IrO2 benchmarks and numerous state-of-the-art catalysts. Atomic-resolution characterization and theoretical calculations reveal that multicomponent alloying reduces energy barriers, while the compositional elasticity of the nonstoichiometric structure enables an adaptive Al-sacrificing mechanism that suppresses active-site dissolution and reduces lattice oxygen involvement. Furthermore, when integrated into an anion-exchange membrane electrolyzer via 3D printing, the HEI catalytic plate delivers 1 A cm-2 at a cell voltage of 1.72 V with sustained long-term stability, underscoring its potential for industrial application. This work establishes a universal design principle for robust and scalable electrocatalysts by leveraging the self-adaptive resilience characteristic of nonstoichiometric high-entropy intermetallics.
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