Halogen-bond-assisted radical activation of glycosyl donors enables mild and stereoconvergent 1,2-cis-glycosylation

化学 糖基 糖苷键 糖基化 亲核细胞 立体选择性 电泳剂 路易斯酸 糖基供体 组合化学 光催化 卤素 甘氨酸 立体化学 催化作用 有机化学 光催化 烷基 酶 生物化学
作者
Chen Zhang,Hao Zuo,Ga Young Lee,Yike Zou,Qiu-Di Dang,Kendall N. Houk,Dawen Niu
出处
期刊:Nature Chemistry [Nature Portfolio]
卷期号:14 (6): 686-694 被引量:156
标识
DOI:10.1038/s41557-022-00918-z
摘要

The chemistry of carbohydrates has a history of over 100 years, but simple, stereoselective and efficient glycosylation methods remain highly needed to facilitate the studies of sugars in various disciplines. Here we report a strategy for 1,2-cis-glycosylation without using metals, strong (Lewis) acids, elaborate catalysts or labile substrates. Our method operates by a unique mechanism: it activates glycosyl donors through a radical cascade rather than the conventional acid-promoted, ionic process. As elucidated by computational and experimental studies, the allyl glycosyl sulfones (as donors) form halogen bond complexes with perfluoroalkyl iodides, which-merely by visible light irradiation-fragment via radical intermediates to give the electrophilic glycosyl iodides. In situ trapping by various nucleophiles affords, in a stereoconvergent manner, the challenging 1,2-cis-glycosides. This metal- and acid-free reaction shows remarkable tolerance to functional groups. The high stereoselectivity holds for a broad array of donors. This study suggests that the simple C2-alkoxy group can serve as an effective directing group for building 1,2-cis-glycosidic bonds.
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