Tuning the Crystal Phase to Form MnGaOx‐Spinel for Highly Efficient Syngas to Light Olefins

尖晶石 合成气 催化作用 相(物质) Crystal(编程语言) 化学 晶体结构 气相 材料科学 物理化学 结晶学 有机化学 计算机科学 冶金 程序设计语言
作者
Bing Bai,Chenxi Guo,Feng Jiao,Jianping Xiao,Yilun Ding,Shengcheng Qu,Yang Pan,Xiulian Pan,Xinhe Bao
出处
期刊:Angewandte Chemie [Wiley]
卷期号:62 (25) 被引量:21
标识
DOI:10.1002/anie.202217701
摘要

The oxide-zeolite (OXZEO) catalyst design concept has been demonstrated in an increasing number of studies as an alternative avenue for direct syngas conversion to light olefins. We report that face-centered cubic (FCC) MnGaOx -Spinel gives 40 % CO conversion, 81 % light olefins selectivity, and a 0.17 g gcat-1 h-1 space-time yield of light olefins in combination with SAPO-18. In comparison, solid solution MnGaOx (characterized by Mn-doped hexagonal close-packed (HCP) Ga2 O3 ) with a similar chemical composition gives a much inferior activity, i.e., the specific surface activity is one order of magnitude lower than the spinel oxide. Photoluminescence (PL), in situ Fourier-transform infrared (FT-IR), and density functional theory (DFT) calculations indicate that the superior activity of MnGaOx -Spinel can be attributed to its higher reducibility (higher concentration of oxygen vacancies) and the presence of coordinatively unsaturated Ga3+ sites, which facilitates the dissociation of the C-O bond via a more efficient ketene-acetate pathway to light olefins.
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