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Selective hydroxyl generation for efficient pollutant degradation by electronic structure modulation at Fe sites

异构化 光化学 化学 过氧化氢 选择性 催化作用 吸附 降级(电信) 激进的 掺杂剂 兴奋剂 无机化学 材料科学 有机化学 计算机科学 电信 光电子学
作者
Haiyin Zhan,Ruiren Zhou,Pengfei Wang,Qixing Zhou
出处
期刊:Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America [National Academy of Sciences]
卷期号:120 (26) 被引量:79
标识
DOI:10.1073/pnas.2305378120
摘要

Hydrogen peroxide (H 2 O 2 ) is an important green oxidant in the field of sewage treatment, and how to improve its activation efficiency and generate free radicals with stronger oxidation performance is a key issue in current research. Herein, we synthesized a Cu-doped α-Fe 2 O 3 catalyst (7% Cu–Fe 2 O 3 ) for activation of H 2 O 2 under visible light for degradation of organic pollutants. The introduction of a Cu dopant changed the d-band center of Fe closer to the Fermi level, which enhanced the adsorption and activation of the Fe site for H 2 O 2 , and the cleavage pathway of H 2 O 2 changed from heterolytic cleavage to homolytic cleavage, thereby improving the selectivity of •OH generation. In addition, Cu doping also promoted the light absorption ability of α-Fe 2 O 3 and the separation of hole–electron pairs, which enhanced its photocatalytic activities. Benefiting from the high selectivity of •OH, 7% Cu–Fe 2 O 3 exhibited efficient degradation activities against ciprofloxacin, the degradation rate was 3.6 times as much as that of α-Fe 2 O 3 , and it had good degradation efficiency for a variety of organic pollutants.
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