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Efficient Visible Light-Driven Splitting of Alcohols into Hydrogen and Corresponding Carbonyl Compounds over a Ni-Modified CdS Photocatalyst

脱氢 化学 光催化 催化作用 光化学 甲醇 丙醇 酒精氧化 可见光谱 化学计量学 有机化学 材料科学 光电子学
作者
Zhigang Chai,Tingting Zeng,Qi Li,Liang‐Qiu Lu,Wen‐Jing Xiao,Dongsheng Xu
出处
期刊:Journal of the American Chemical Society [American Chemical Society]
卷期号:138 (32): 10128-10131 被引量:371
标识
DOI:10.1021/jacs.6b06860
摘要

Splitting of alcohols into hydrogen and corresponding carbonyl compounds has potential applications in hydrogen production and chemical industry. Herein, we report that a heterogeneous photocatalyst (Ni-modified CdS nanoparticles) could efficiently split alcohols into hydrogen and corresponding aldehydes or ketones in a stoichiometric manner under visible light irradiation. Optimized apparent quantum yields of 38%, 46%, and 48% were obtained at 447 nm for dehydrogenation of methanol, ethanol, and 2-propanol, respectively. In the case of dehydrogenation of 2-propanol, a turnover number of greater than 44 000 was achieved. To our knowledge, these are unprecedented values for photocatalytic splitting of liquid alcohols under visible light to date. Besides, the current catalyst system functions well with other aliphatic and aromatic alcohols, affording the corresponding carbonyl compounds with good to excellent conversion and outstanding selectivity. Moreover, mechanistic investigations suggest that an interface between Ni nanocrystal and CdS plays a key role in the reaction mechanism of the photocatalytic splitting of alcohol.
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