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Promoting C–Cl Bond Activation via a Preoccupied Anchoring Strategy on Vanadia-Based Catalysts for Multi-Pollutant Control of NOx and Chlorinated Aromatics

催化作用 污染物 锚固 化学 环境化学 环境科学 化学工程 有机化学 工程类 结构工程
作者
Xing Yuan,Yu Wang,Xiao Zhu,Bin Zhou,Zijian Song,Zhen Chen,Yue Peng,Wenzhe Si,Junhua Li
出处
期刊:Environmental Science & Technology [American Chemical Society]
卷期号:58 (37): 16357-16367 被引量:28
标识
DOI:10.1021/acs.est.4c06220
摘要

Regulating vanadia-based oxides has been widely utilized for fabricating effective difunctional catalysts for the simultaneous elimination of NOx and chlorobenzene (CB). However, the notorious accumulation of polychlorinated species and excessively strong NH3 adsorption on the catalysts lead to the deterioration of multipollutant control (MPC) activity. Herein, protonated sulfate (−HSO4) supported on vanadium-titanium catalysts via a preoccupied anchoring strategy are designed to prevent polychlorinated species and alleviate NH3 adsorption for the multipollutant control. The obtained catalysts with −HSO4 modification achieve an excellent NOx and CB conversion with turnover frequency values of ∼ 3.63 and 17.7 times higher than those of the pristine, respectively. The protonated sulfate promotes the formation of polymeric vanadyl with a higher chemical state and d-band center of V. The modulated catalysts not only substantially alleviate the competitive adsorption of multipollutant via the “V 3d–O 2p–S 3p” network, but also distinctly strengthen the Brønsted acid sites. Besides, the introduced proton donor of the −HSO4 connecting polymeric structure could markedly reduce the reaction barrier of breaking the C–Cl bond. This work paves an advanced way for low-loading vanadium SCR catalysts to achieve highly efficient NOx and CB oxidation at a low temperature.
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