Zeolitic‐Imidazolate Framework Derived Intermetallic Nickel Zinc Carbide Material as a Selective Catalyst for CO 2 to CO Reduction at High Pressure

甲烷化 化学 沸石咪唑盐骨架 催化作用 咪唑酯 金属间化合物 碳化物 选择性 材料科学 空间速度 化学工程 无机化学 冶金 有机化学 金属有机骨架 吸附 工程类 合金
作者
Nágila E. C. Maluf,Adriano H. Braga,Maitê L. Gothe,Laís Angélica Borges,Gustavo R. Alves,Renato V. Gonçalves,János Szanyi,Pedro Vidinha,Liane M. Rossi
出处
期刊:European Journal of Inorganic Chemistry [Wiley]
卷期号:2021 (44): 4521-4529 被引量:4
标识
DOI:10.1002/ejic.202100530
摘要

The conversion of CO2 into CO is an important step in CO2 utilization to achieve clean fuels and value-added chemicals. Herein, we explored the pyrolysis of zeolitic imidazolate framework-8 (ZIF-8) loaded with different amounts of Ni2+ to obtain Ni−Zn carbide (Ni3ZnC) embedded in N-doped carbon. Ni is present in the intermetallic compound, while Zn excess remains on the N-doped carbon. The Ni3ZnC phase catalyzes the selective hydrogenation of CO2 into CO via the reverse water gas shift reaction, reaching 100 % CO selectivity at ∼30 % CO2 conversion at 450 °C and atmosphere pressure (CO2 : H2=1 : 4, GHSV=30000 mL gcat−1 h−1). The methanation reaction of CO2/CO, which is usually favored over Ni catalysts, is suppressed. The selectivity to CO at the expense of CH4 is related to the stability of chemisorbed CO in the Ni3ZnC surface, which is lower compared to Ni surfaces. The Ni3ZnC@NC catalyst is selective towards CO over a wide range of conditions, including high pressure, that is usually required for the conversion of CO to hydrocarbons and alcohols via the Fisher-Tropsch synthesis (FTS) process. Contrarily, a classical Ni/SiO2 catalyst prepared by impregnation produces CH4 under high pressure.
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