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Incorporating Electron Acceptors into High-Entropy LDHs for Efficient and Stable Oxygen Evolution under Industrial Conditions

氧气 电子 电子受体 化学 化学物理 材料科学 纳米技术 化学工程 光化学 物理 有机化学 工程类 量子力学
作者
Fangqing Wang,Wenli Pan,Ying Li,Limin Liang,Yoshiharu Uchimoto,Qiuyan Hao,Hui Liu,Shijian Zheng
出处
期刊:ACS Sustainable Chemistry & Engineering [American Chemical Society]
卷期号:13 (16): 5953-5962 被引量:2
标识
DOI:10.1021/acssuschemeng.5c00711
摘要

High-entropy 3d transition-metal layered double hydroxides (LDHs) with an entropy-stabilized effect exhibit excellent long-term durability during the OER, but their catalytic activity remains unsatisfactory. Here, we utilize high-entropy MnFeCoNiCu LDH as a model system and introduce an electron acceptor, Au nanoparticles, to elevate the valence state of metal sites and boost the catalytic activity, requiring only a low overpotential of 202 mV at 10 mA cm–2 in 1.0 M KOH electrolyte. Most importantly, under industrial conditions (30 wt % KOH, 60 °C), the Au@MnFeCoNiCu LDH||Pt/C pair requires only 1.76 V to deliver 200 mA cm–2 in an anion exchange membrane electrolyzer and sustains 700 h of long-term durability without any decay. X-ray absorption spectroscopy, in situ Raman spectroscopy, and density functional theory calculations reveal that the boosted catalytic activity and stability are attributed to the improved chemisorption of OER intermediates and the strengthened metal–oxygen bonding caused by the elevated valence state of metal sites, respectively.
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