Electrocatalytic metal hydride generation using CPET mediators

催化作用 氢化物 化学 选择性 电化学 甲酸 协同催化 电催化剂 电子转移 无机化学 氧化还原 光化学 反应中间体 组合化学 金属 电极 物理化学 有机化学
作者
Subal Dey,Fabio Masero,Enzo Brack,Marc Fontecave,Victor Mougel
出处
期刊:Nature [Springer Nature]
卷期号:607 (7919): 499-506 被引量:44
标识
DOI:10.1038/s41586-022-04874-z
摘要

Transition metal hydrides (M-H) are ubiquitous intermediates in a wide range of enzymatic processes and catalytic reactions, playing a central role in H+/H2 interconversion1, the reduction of CO2 to formic acid (HCOOH)2 and in hydrogenation reactions. The facile formation of M-H is a critical challenge to address to further improve the energy efficiency of these reactions. Specifically, the easy electrochemical generation of M-H using mild proton sources is key to enable high selectivity versus competitive CO and H2 formation in the CO2 electroreduction to HCOOH, the highest value-added CO2 reduction product3. Here we introduce a strategy for electrocatalytic M-H generation using concerted proton-electron transfer (CPET) mediators. As a proof of principle, the combination of a series of CPET mediators with the CO2 electroreduction catalyst [MnI(bpy)(CO)3Br] (bpy = 2,2'-bipyridine) was investigated, probing the reversal of the product selectivity from CO to HCOOH to evaluate the efficiency of the manganese hydride (Mn-H) generation step. We demonstrate the formation of the Mn-H species by in situ spectroscopic techniques and determine the thermodynamic boundary conditions for this mechanism to occur. A synthetic iron-sulfur cluster is identified as the best CPET mediator for the system, enabling the preparation of a benchmark catalytic system for HCOOH generation.
最长约 10秒,即可获得该文献文件

科研通智能强力驱动
Strongly Powered by AbleSci AI
更新
大幅提高文件上传限制,最高150M (2024-4-1)

科研通是完全免费的文献互助平台,具备全网最快的应助速度,最高的求助完成率。 对每一个文献求助,科研通都将尽心尽力,给求助人一个满意的交代。
实时播报
机智的曼易完成签到 ,获得积分10
1秒前
恢复出厂设置完成签到 ,获得积分10
5秒前
本杰明巴克完成签到,获得积分10
16秒前
饿哭了塞完成签到 ,获得积分10
18秒前
linqin完成签到,获得积分10
19秒前
孤独的大灰狼完成签到 ,获得积分10
21秒前
进退须臾完成签到,获得积分10
22秒前
柚子完成签到 ,获得积分10
24秒前
大模型应助哈哈采纳,获得50
27秒前
cgao完成签到 ,获得积分10
28秒前
沙海沉戈完成签到,获得积分10
28秒前
缪娩完成签到,获得积分0
32秒前
xiaofeng5838完成签到,获得积分10
32秒前
鸟头发布了新的文献求助10
37秒前
小龙完成签到,获得积分10
39秒前
周周完成签到,获得积分10
43秒前
fwz完成签到,获得积分10
47秒前
为你等候完成签到,获得积分10
47秒前
瀚子完成签到,获得积分10
47秒前
缓慢新竹完成签到 ,获得积分10
51秒前
Owen应助科研通管家采纳,获得10
51秒前
微笑的土豆完成签到,获得积分10
56秒前
宗嘻嘻完成签到 ,获得积分10
59秒前
风起枫落完成签到 ,获得积分10
1分钟前
ENIX完成签到 ,获得积分10
1分钟前
2000完成签到 ,获得积分10
1分钟前
hj0806完成签到,获得积分0
1分钟前
风信子deon01完成签到,获得积分10
1分钟前
fengfenghao完成签到,获得积分10
1分钟前
李天恩完成签到 ,获得积分10
1分钟前
SciGPT应助珠小白采纳,获得10
1分钟前
飞一般的亮哥完成签到 ,获得积分10
1分钟前
lx完成签到,获得积分10
1分钟前
xiaoguang li完成签到,获得积分10
1分钟前
tracy完成签到,获得积分10
1分钟前
风趣霆完成签到,获得积分10
1分钟前
半夏完成签到 ,获得积分10
1分钟前
璐璐完成签到 ,获得积分10
1分钟前
无相完成签到 ,获得积分10
1分钟前
1分钟前
高分求助中
Manual of Clinical Microbiology, 4 Volume Set (ASM Books) 13th Edition 1000
Cross-Cultural Psychology: Critical Thinking and Contemporary Applications (8th edition) 800
Counseling With Immigrants, Refugees, and Their Families From Social Justice Perspectives pages 800
マンネンタケ科植物由来メロテルペノイド類の網羅的全合成/Collective Synthesis of Meroterpenoids Derived from Ganoderma Family 500
岩石破裂过程的数值模拟研究 500
Electrochemistry 500
[Lambert-Eaton syndrome without calcium channel autoantibodies] 400
热门求助领域 (近24小时)
化学 材料科学 医学 生物 有机化学 工程类 生物化学 纳米技术 物理 内科学 计算机科学 化学工程 复合材料 遗传学 基因 物理化学 催化作用 电极 光电子学 量子力学
热门帖子
关注 科研通微信公众号,转发送积分 2374186
求助须知:如何正确求助?哪些是违规求助? 2081547
关于积分的说明 5216483
捐赠科研通 1809195
什么是DOI,文献DOI怎么找? 902933
版权声明 558406
科研通“疑难数据库(出版商)”最低求助积分说明 482119