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NH3 synthesis via visible-light-assisted thermocatalytic NO reduction by CO in the presence of H2O over Cu/CeO2

选择性 电子顺磁共振 催化作用 可见光谱 光化学 表面等离子共振 分解 化学 氧气 辐照 氮氧化物 纳米颗粒 材料科学 物理化学 纳米技术 有机化学 核磁共振 物理 光电子学 核物理学 燃烧
作者
Xinjie Song,Shipeng Fan,Zehua Cai,Zhou Yang,Xun Chen,Xianzhi Fu,Wenxin Dai
出处
期刊:Chinese Journal of Catalysis [Elsevier BV]
卷期号:49: 168-179 被引量:15
标识
DOI:10.1016/s1872-2067(23)64439-0
摘要

A photothermal catalytic system comprising Cu/CeO2 was applied to the reaction between NO, CO and H2O for the production of NH3 under visible-light irradiation. High NO conversion (94.4%) and NH3 selectivity (66.5%) were achieved over Cu/CeO2 in the presence of H2O at 210 °C. Visible light further improved the conversion of NO (97.7%) and selectivity for NH3 (69.1%). The quasi-situ EPR and in-situ DRIFTS results indicated that CO initially reacts with H2O to form an HCO3* intermediate, which then decomposes into CO2 and activated H*. Finally, NO reacts with activated H* to produce NH3. The localized surface plasmon resonance effect of Cu nanoparticles induced by visible light promotes the decomposition of HCO3* to CO2 and H*, while regenerating oxygen vacancies (OVs, H2O activation sites) at the CeO2 sites, resulting in enhanced NH3 production. This study offers a convenient approach for NH3 production under mild conditions.
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