A Reaction-Diffusion-Coupled Strategy for Ampere-Level Electrocatalytic Nitrate Reduction to Ammonia

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作者
Shurong Li,Yiwen Su,Hao Wan,Zheng Jiang,Tianhao Niu,Yong Zhang,Wei Huang,Libin Zeng,Haiqing Zhou,Guangping Zheng,Zhong‐Zhen Yu,Jingyu Sun,Jing Yang,Shi Xue Dou
出处
期刊:Nano Letters [American Chemical Society]
卷期号:25 (38): 14185-14194 被引量:7
标识
DOI:10.1021/acs.nanolett.5c03905
摘要

Ampere-level electrocatalytic nitrate reduction to ammonia (eNRA) offers a carbon-neutral alternative to the Haber–Bosch process. However, its energy efficiency is critically hampered by the inherent conflict between the reaction and diffusion. Herein, we propose a reaction-diffusion-coupled strategy implemented on a well-tailored CuCoNiRuPt high-entropy alloy aerogel (HEAA) to simultaneously realize energy barrier homogenization and accelerate mass transport, endowing ampere-level eNRA with a high energy efficiency. The resultant HEAA delivers an ammonia yield rate of 3.4 ± 0.3 mmol·h –1 ·cm –2 and a Faradaic efficiency of 98 ± 2% at a record-low overpotential of −0.05 V versus a reversible hydrogen electrode, enabling an energy efficiency of 41.5 ± 0.8% and a durable operation at industrial current density. Pragmatic deployment is further envisaged in a membrane electrode assembly electrolyzer to achieve practical-scale ammonia production with a yield rate of 4.3 ± 0.1 mmol·h –1 ·cm –2 at 1 A·cm –2 . This work pioneers new pathways for developing efficient catalysts toward the industrial application of eNRA.
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