Unveiling the Suppressive Effect of Oxygenated VOCs on Dichloromethane Catalytic Oxidation over Zeolite-Confined Ru Catalysts: Mechanism and Regulation

化学 催化作用 二氯甲烷 机制(生物学) 催化氧化 反应机理 催化效率 有机化学 降级(电信) 组合化学 氧化还原 氧化还原 多相催化 环境化学 一氧化碳
作者
Yanfei Zheng,Wenzhe Si,Bin Zhou,Xi Zhang,Rui Han,Qingling Liu
出处
期刊:Environmental Science & Technology [American Chemical Society]
卷期号:60 (27): 19693-19702
标识
DOI:10.1021/acs.est.6c04792
摘要

Deciphering competitive adsorption, interactions, and underlying mechanisms of multicomponent volatile organic compounds (VOCs) on catalysts presents a pivotal yet challenging task for the design of high-performance catalysts. This study systematically investigates the impact of coexisting nonchlorinated VOCs (e.g., acetone and benzene) on dichloromethane oxidation efficiency over the zeolite-encapsulated Ru catalysts, with a particular focus on elucidating the suppression mechanisms induced by oxygenated VOCs (OVOCs). Results indicate that the introduction of benzene or propane exerts a negligible influence on dichloromethane deep oxidation. In stark contrast, OVOCs such as acetone significantly suppress the mineralization of dichloromethane, concurrently promoting the formation of chloromethane (CH 3 Cl) as a major byproduct. It was found that the increase in CH 3 Cl is due to the hydrogen supply of OVOCs, which contributes 90% to the formation of CH 3 Cl. Moreover, the preferentially adsorbed OVOCs compete with dichloromethane for reactive oxygen species, and the intermediate products occupy the active sites, hindering the deep oxidation of CH 3 Cl. To overcome this inhibition and enhance catalytic efficiency for dual-component VOCs, a combined catalytic system (PtMn@Z-RuMn@Z) was developed. This novel configuration achieved the efficient simultaneous abatement of both OVOCs and dichloromethane, offering a viable engineering approach for practical industrial applications.
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