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Coordination polymer-reinforced composite polymer electrolyte for all-solid-state Li-metal batteries

复合数 聚合物 电解质 材料科学 聚合物电解质 金属 固态 化学工程 复合材料 化学 冶金 电极 工程类 离子电导率 物理化学
作者
Jiaxi Yuan,Dong Hao,Boyu Wang,Ming Qiu,Zhendong Liu,Xiaojun Wu,Shengwen Zhong,Gangsheng Tong,Zhenying Chen,Jichao Zhang,Yi Zhang,Jinhui Zhu,Xiaodong Zhuang
出处
期刊:Chemical Engineering Journal [Elsevier]
卷期号:487: 150489-150489
标识
DOI:10.1016/j.cej.2024.150489
摘要

Composite polymer electrolytes (CPEs) have garnered significant interest due to their lightweight, flexible, and suitability for large-scale processing. However, current CPEs still face challenges such as unsatisfactory ionic conductivity (σ), low Li+ transference number (t+), and poor interfacial stability. This study presents the synthesis of a coordination polymer by coordinating Co2+ with terpyridine-end-capped polyethylene glycol (Co(tpy)-PEG). The resulting Co(tpy)-PEG-reinforced PEO-based CPE exhibits exceptional properties, including a high σ of 0.22 mS cm−1, large t+ of 0.75, and superior durability in both Li|Li (1400 h at 0.2 mA cm−2) and Li|LiFePO4 cells (70 % capacity retention after 1000 cycles at 1C) at 60 °C, comparable to the best available CPEs. The incorporation of Co(tpy)-PEG filler plays a vital role in enhancing the σ by disrupting the PEO crystallinity and creating additional Li+ conducting pathways. Additionally, it can free Li+ to increase t+ through Lewis acid-base interactions between Co2+ and TFSI−/O atoms, as well as NO3− and Li+. Furthermore, Co(tpy)-PEG facilitates the formation of a stable multicomponent solid electrolyte interphase containing beneficial Li2Sx, LiF, and Li3N. This work introduces a promising strategy for designing and preparing multifunctional fillers capable of simultaneously reinforcing the σ, t+, and interfacial stability of CPEs.
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