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Cavity-Induced Quantum Interference and Collective Interactions in van der Waals Systems

范德瓦尔斯力 干扰(通信) 量子干涉 物理 量子 量子力学 计算机科学 电信 分子 频道(广播)
作者
Jianshu Cao,Eli Pollak
出处
期刊:Journal of Physical Chemistry Letters [American Chemical Society]
卷期号:: 5466-5472
标识
DOI:10.1021/acs.jpclett.5c00031
摘要

The central topic of this letter is to show that light-matter hybridization not only gives rise to novel dynamic responses but can also modify intermolecular interactions and induce new structural order. Using the van der Waals (vdW) system in an optical cavity as an example, we predict the effects of quantum interference and collectivity in cavity-induced many-body dispersion forces. Specifically, the leading order correction due to cavity-induced quantum fluctuations leads to 3-body and 4-body vdW interactions, which can align intermolecular vectors and are not pairwise additive. In addition, the cavity-induced dipole leads to a single-molecule energy shift that aligns individual molecules, and a pairwise interaction that scales as R-3 instead of the standard R-6 distance scaling. The coefficients of all these cavity-induced interactions depend on the cavity frequency and are renormalized by the effective Rabi frequency, which in turn depends on the particle density. Finally, we study the interaction of the vdW system in a cavity with an external object and find a significant enhancement in the interaction range due to modified distance scaling laws. These theoretical predictions suggest the possibility of cavity-induced nematic or smectic order and may provide an essential clue to understand intriguing phenomena observed in optical cavities, such as strongly modified ground-state reactivity, ion transport and charge mobility.

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