Subnanometer Bimetallic Platinum–Zinc Clusters in Zeolites for Propane Dehydrogenation

脱氢 双金属片 铂金 丙烷 选择性 沸石 锌 空间速度 化学 催化作用 无机化学 有机化学
作者
Qiming Sun,Ning Wang,Qiyuan Fan,Lei Zeng,Álvaro Mayoral,Shu Miao,Ruoou Yang,Zheng Rong Jiang,Wei Zhou,Jichao Zhang,Tianjun Zhang,Jun Xu,Peng Zhang,Jun Jie Cheng,Dongchun Yang,Ran Jia,Lin Li,Qinghong Zhang,Ye Wang,Osamu Terasaki
出处
期刊:Angewandte Chemie [Wiley]
卷期号:132 (44): 19618-19627 被引量:96
标识
DOI:10.1002/ange.202003349
摘要

Abstract Propane dehydrogenation (PDH) has great potential to meet the increasing global demand for propylene, but the widely used Pt‐based catalysts usually suffer from short‐term stability and unsatisfactory propylene selectivity. Herein, we develop a ligand‐protected direct hydrogen reduction method for encapsulating subnanometer bimetallic Pt–Zn clusters inside silicalite‐1 (S‐1) zeolite. The introduction of Zn species significantly improved the stability of the Pt clusters and gave a superhigh propylene selectivity of 99.3 % with a weight hourly space velocity (WHSV) of 3.6–54 h −1 and specific activity of propylene formation of 65.5 mol g Pt −1 h −1 (WHSV=108 h −1 ) at 550 °C. Moreover, no obvious deactivation was observed over PtZn4@S‐1‐H catalyst even after 13000 min on stream (WHSV=3.6 h −1 ), affording an extremely low deactivation constant of 0.001 h −1 , which is 200 times lower than that of the PtZn4/Al 2 O 3 counterpart under the same conditions. We also show that the introduction of Cs + ions into the zeolite can improve the regeneration stability of catalysts, and the catalytic activity kept unchanged after four continuous cycles.
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