Direct, Nonoxidative Conversion of Methane to Ethylene, Aromatics, and Hydrogen

甲烷 乙烯 化学 激进的 催化作用 氧气 碳氢化合物 天然气 光化学 碳纤维 环境化学 有机化学 无机化学 材料科学 复合材料 复合数
作者
Xiaoguang Guo,Guangzong Fang,Gang Li,Hao Ma,Hongjun Fan,Liang Yu,Chao Ma,Xing‐Long Wu,Dehui Deng,Mingming Wei,Dali Tan,Rui Si,Shuo Zhang,Jianqi Li,Litao Sun,Zichao Tang,Xiulian Pan,Xinhe Bao
出处
期刊:Science [American Association for the Advancement of Science]
卷期号:344 (6184): 616-619 被引量:1241
标识
DOI:10.1126/science.1253150
摘要

The efficient use of natural gas will require catalysts that can activate the first C-H bond of methane while suppressing complete dehydrogenation and avoiding overoxidation. We report that single iron sites embedded in a silica matrix enable direct, nonoxidative conversion of methane, exclusively to ethylene and aromatics. The reaction is initiated by catalytic generation of methyl radicals, followed by a series of gas-phase reactions. The absence of adjacent iron sites prevents catalytic C-C coupling, further oligomerization, and hence, coke deposition. At 1363 kelvin, methane conversion reached a maximum at 48.1% and ethylene selectivity peaked at 48.4%, whereas the total hydrocarbon selectivity exceeded 99%, representing an atom-economical transformation process of methane. The lattice-confined single iron sites delivered stable performance, with no deactivation observed during a 60-hour test.
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