Nanoporous {Pb3}-Organic Framework for Catalytic Cycloaddition of CO2 with Epoxides and Knoevenagel Condensation

Knoevenagel冷凝 催化作用 化学 路易斯酸 纳米孔 环加成 金属有机骨架 微型多孔材料 三嗪 有机碱 组合化学 吸附 有机化学
作者
Bo Zhao,Chong Liu,Tuoping Hu,Xiutang Zhang
出处
期刊:ACS applied nano materials [American Chemical Society]
卷期号:6 (24): 23196-23206 被引量:4
标识
DOI:10.1021/acsanm.3c04586
摘要

Because of increasingly serious environmental problems and resource shortages, chemically fixing surplus CO2 into value-added products has gradually become a challenging and hot research topic, in which the preparation of zeolite-like metal–organic frameworks (MOFs) with rich Lewis acid–base sites and nanopores is the cornerstone. Herein, the butterfly-shaped [Pb3(COO)6(H2O)2(Npyridine)2] cluster, polynitro tritopic carboxylic acid of 2,4,6-tri(4-carboxy-2-nitrophenyl)-1,3,5-trinitrobenzene (H3TCNT), and 2,4,6-tri(pyridin-4-yl)-1,3,5-triazine (TPT) engender a highly robust microporous framework of [Pb3(TCNT)2(TPT)(H2O)2]n (NUC-91) with rectangular nanochannels (15.28 × 12.16 Å2) along the b axis. Because of extremely rich functional sites such as Lewis acidic sites of Pb2+ ions and Lewis basic sites of free nitrogen atoms on the inner surface of void volumes, activated NUC-91a as a heterogeneous catalyst can effectively catalyze the cycloaddition of CO2 with various epoxides under mild conditions. For substrates 2-methyloxirane, 2-fluorooxirane, 2-ethyloxirane, 2-(trifluoromethyl)oxirane, oxiran-2-ylmethanol, 2-vinyloxirane, and 2-phenyloxirane, the transformation to related cyclic carbonates could reach 99% with turnover number (TON) and turnover frequency (TOF) of 825 and 206 h–1, respectively. Moreover, Knoevenagel condensation reactions of aldehydes and malononitrile could be efficiently effected by NUC-91a. Therefore, this work provided a simple strategy for effectively prefunctionalizing widely used ligands, which can be employed to design highly catalytic metal–organic frameworks to facilitate the capture and conversion of CO2.
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