Plasma Electrocatalytic Oxidation of Methane to Methanol

化学 甲烷 甲醇 等离子体 法拉第效率 无机化学 能量转换 甲烷厌氧氧化 电极 化学工程 催化作用 非热等离子体 能量转换效率 能量(信号处理) 合成气 分析化学(期刊)
作者
Qiang Song,Xiao-Yan Li,Jungmi Hong,Tianqi Zhang,Renwu Zhou,Renwu Zhou,Guangcan Su,Pengfei Ou,Jarrod Algie,Yiqing Chen,Rusen Zhou,Rusen Zhou,Xin Zeng,Wanping Xu,Patrick J. Cullen
出处
期刊:Journal of the American Chemical Society [American Chemical Society]
卷期号:148 (19): 19858-19864
标识
DOI:10.1021/jacs.6c02305
摘要

High Resolution Image Download MS PowerPoint Slide Selective electrocatalytic conversion of methane (CH 4 ) to methanol (CH 3 OH) using renewable electricity under ambient conditions offers an option of interest in providing methane-derived molecules that are readily transported. The high thermodynamic stability and chemical inertness of CH 4 today limit both the productivity and selectivity. Here, we report a hybrid plasma-electrocatalytic system that enables CH 4 -to-CH 3 OH conversion under ambient conditions. By using plasma to preactivate CH 4, the challenge transits from electrochemical CH 4 oxidation to methyl radical ( • CH 3 ) conversion. We document the coupling of short-lived CH 3 radicals and adsorbed hydroxyl groups (*OH) at the plasma–catalyst–electrolyte interface. We achieve >90% faradaic efficiency in the electrochemical stage of CH 3 radicals to CH 3 OH conversion and a methanol yield on total electrical energy of 60 g methanol kWh –1, with plasma energy accounting for 90% of the total electricity. We operated the hybrid plasma-electrocatalytic system for 890 h with an average faradaic efficiency of 86%. This study presents a new radical-based pathway and contributes to activate-and-electrolyze conversion reactions.
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