Impurity-vibrational entropy enables quasi-zero-strain layered oxide cathodes for high-voltage sodium-ion batteries

材料科学 阴极 电化学 杂质 离子 氧化物 氧化还原 分析化学(期刊) 阳极 法拉第效率 化学物理 电极 物理化学 物理 冶金 化学 有机化学 量子力学 色谱法
作者
Haixia Ren,Lumin Zheng,Yu Li,Qiao Ni,Ji Qian,Ying Li,Qiaojun Li,Mingquan Liu,Ying Bai,Suting Weng,Xuefeng Wang,Feng Wu,Chuan Wu
出处
期刊:Nano Energy [Elsevier BV]
卷期号:103: 107765-107765 被引量:74
标识
DOI:10.1016/j.nanoen.2022.107765
摘要

Layered transition metal oxides based on cationic/anionic redox have gained much attention for high-energy-density sodium ion batteries (SIBs). However, irreversible oxygen activity and unstable crystal structure lead to fast capacity fading and undesired rate performance, limiting its large-scale commercial application. Based on the solid-state physics theory, here we demonstrate that the electrochemical capability in P2-type Na2/3Ni1/3Mn2/3O2 cathode can be significantly improved when impurity-vibrational entropy is increased by simultaneously constructing surface ZrO2 coating and Zr4+ doping ([email protected]). In-situ and ex-situ X-ray diffraction (XRD) verifies that quasi-zero-strain [email protected] cathode maintains P2 phase structure during the charging/discharging process, achieving an ultra-low volume change (1.18%) upon Na+ entire extraction at a high cut-off voltage of 4.5 V. Besides, according to First-principles calculations, we first investigate that the oxygen vacancy formation energy of [email protected] (−2.11 eV) is higher than that of sample P2-NaNM (−2.61 eV), strongly indicating stable and reversible anionic redox reaction. As a result, [email protected] material reveals highly Na storage performance, retaining 86% capacity retention after 1000 cycles at the rate of 5 C within the voltage range of 2.5 − 4.0 V, delivering reversible capacity of 132 mA h g−1 after 50 cycles within 2.0 − 4.5 V.
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