Construction of Ru–N Single Sites for Effective Acetylene Hydrochlorination: Effect of Polyethyleneimine Modifiers

乙炔 活动站点 化学 热解 色散(光学) 金属 活动中心 热稳定性 分子 催化作用 有机化学 物理 光学
作者
Miaomiao Zhang,Haiyang Zhang,Feng Li,Wencai Peng,Lisha Yao,Yanzhao Dong,Dongyang Xie,Zhenbang Liu,Chengcheng Li,Jinli Zhang
出处
期刊:ACS Sustainable Chemistry & Engineering [American Chemical Society]
卷期号:10 (42): 13991-14000 被引量:11
标识
DOI:10.1021/acssuschemeng.2c04210
摘要

Several single-site catalysts have been synthesized through the chelation of polyethyleneimine (PEI) with Ru precursors because of the lack of durable active sites in Ru catalysts for acetylene hydrochlorination. Proper thermal activation successfully constructed the local active domains of Ru–N. Ru species were stabilized in their active states by coordinating N in PEI with the central atom Ru in the Ru/activated carbon (AC) catalyst. The metal and highly electronegative heteroatomic sites in the Ru–N domains augmented the activation ability of reactant molecules synergistically. The synthetic strategy developed led to the dispersion of active metal at the level of a single site. Additionally, more Ru–N–C interfaces formed after appropriate pyrolysis of the catalyst (Ru/AC@PEI-T), increasing the contact area to reactants and improving the catalytic efficiency. The modified Ru/AC@PEI catalyst has significantly enhanced catalytic stability over time, allowing for possible industrial applications.
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