Liquid–Metal-Induced Metal–Support Interactions for CO2 Hydrogenation

化学 催化作用 选择性 甲烷 金属 产量(工程) 烧结 多相催化 氧气 化学工程 水煤气变换反应 过渡金属 无机化学 格子(音乐) 协同催化 大气温度范围 氧原子 屏障激活 光化学
作者
Huayu Gu,Bing Zhu,Yuanyuan Wang,Okkyun Seo,Yang Yang,Daiju Matsumura,Jochi Tseng,Jiayi Tang,Kourosh Kalantar‐Zadeh,Dongshuang Wu
出处
期刊:Journal of the American Chemical Society [American Chemical Society]
标识
DOI:10.1021/jacs.6c15497
摘要

Abstract Metal–support interaction (MSI) is central to numerous industrial heterogeneous catalytic processes yet its classical realization typically requires high-temperature treatment (typically >500 °C), which often induces metal sintering and excessive encapsulation. Herein, we demonstrate that metals in liquid state can enable MSI on reducible transition-metal oxides at room temperature and down to −41 °C. In an In/NiO model system, room-temperature contact with metallic In extracts lattice oxygen from NiO, generating oxygen-deficient interfacial Ni sites that enhance CO2 activation and further fundamentally alter the reaction pathway of CO2 hydrogenation. Instead of methane formation typically observed on Ni-based oxides, the liquid–metal-derived interface selectively promotes CO formation with over 99% selectivity and a 5-fold higher CO yield at 350 °C. Comparable behavior is observed across a range of liquid-metal/oxide combinations (In/[Fe2O3, Co3O4, CuO, ZnO], [Sn, Bi]/NiO), indicating that the effect is chemically transferable. The catalytic activity exceeds that of benchmark commercial catalysts and reported noble-metal-based catalysts. This liquid–metal-induced low-temperature MSI reveals a new regime of oxide–metal interfacial chemistry.
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