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Modulating the Microstructure and Surface Acidity of MnO2 by Doping-Induced Phase Transition for Simultaneous Removal of Toluene and NOx at Low Temperature

甲苯 微观结构 兴奋剂 相变 相(物质) 化学 分析化学(期刊) 材料科学 无机化学 化学工程 结晶学 凝聚态物理 色谱法 有机化学 物理 光电子学 工程类
作者
Beilong Lin,Ziyang Guo,Jiali Tang,Peirong Chen,Daiqi Ye,Yun Hu
出处
期刊:Environmental Science & Technology [American Chemical Society]
卷期号:58 (23): 10398-10408 被引量:33
标识
DOI:10.1021/acs.est.4c03162
摘要

It is a great challenge to remove VOCs and NOx simultaneously from flue gas in nonelectric industries. This study focuses on the construction of Fe-MnO2 catalysts that perform well in the simultaneous removal of toluene and NOx at low temperatures. Utilizing the Fe-induced phase transition of MnO2, Fe-MnO2–F&R catalysts with a composite morphology of nanoflowers and nanorods were successfully prepared that provided an abundant microporous structure to facilitate the diffusion of molecules of different sizes. Through in-depth investigation of the active sites and reaction mechanism, we discovered that Fe-induced phase transition could modulate the surface acidity of Fe-MnO2–F&R. The higher concentration of surface Mn4+ provided numerous Brønsted acid sites, which effectively promoted the activation of toluene to reactive intermediates, such as benzyl alcohol/benzoate/maleic acid. Simultaneously, Fe provided a large number of Lewis acid sites that anchor and activate NH3 species, thereby inhibiting NH3 nonselective oxidation. Furthermore, additional Brønsted acid sites were generated during the simultaneous reaction process, enhancing toluene activation. Consequently, the simultaneous removal of toluene and NOx was achieved through regulation of the physical structure and the concentration of acidic sites. The present work provides new insights into the rational design of bifunctional catalysts for the synergistic control of VOCs and NOx emissions.
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