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Low‐Dispersity Polymers via Free Radical Alternating Copolymerization: Effects of Charge‐Transfer‐Complexes

分散性 共聚物 单体 聚合物 材料科学 三元运算 高分子化学 化学工程 计算机科学 复合材料 工程类 程序设计语言
作者
Yu Gu,Zexi Zhang,Tianyi Gao,Rafael Gómez‐Bombarelli,Mao Chen
出处
期刊:Angewandte Chemie [Wiley]
被引量:1
标识
DOI:10.1002/anie.202409744
摘要

Alternating copolymers are crucial for diverse applications. While dispersity (Ð, also known as molecular weight distribution, MWD) influences the properties of polymers, achieving low dispersities in alternating copolymers poses a notable challenge via free radical polymerizations (FRPs). In this work, we demonstrated an unexpected discovery that dispersities are affected by the participation of charge transfer complexes (CTCs) formed between monomer pairs during free radical alternating copolymerization, which have inspired the successful synthesis of various alternating copolymers with low dispersities (>30 examples, Ð=1.13-1.39) under visible-light irradiation. The synthetic method is compatible with binary, ternary and quaternary alternating copolymerizations and is expandable for both fluorinated and non-fluorinated monomer pairs. DFT calculations combined with model experiments indicated that CTC-absent reaction exhibits higher propagation rates and affords fewer radical terminations, which could contribute to low dispersities. Based on the integration of Monte Carlo simulation and Bayesian optimization, we established the relationship map between FRP parameter space and dispersity, further suggested the correlation between low dispersities and higher propagation rates. Our research sheds light on dispersity control via FRPs and creates a novel platform to investigate polymer dispersity through machine learning.
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