Low-Pressure Hydrogenation of CO2 to CH3OH Using Ni-In-Al/SiO2 Catalyst Synthesized via a Phyllosilicate Precursor

催化作用 甲醇 甲烷化 物理吸附 金属 水煤气变换反应 无机化学 格式化 材料科学 化学工程 化学 冶金 有机化学 工程类
作者
Anthony R. Richard,Maohong Fan
出处
期刊:ACS Catalysis [American Chemical Society]
卷期号:7 (9): 5679-5692 被引量:145
标识
DOI:10.1021/acscatal.7b00848
摘要

The overall objective of this research is to convert the increasingly concerning CO 2 and renewable H 2 to highly demanded methanol (CH 3 OH), which creates a win–win scenario for simultaneous climate change prevention and sustainable economic development. The key to the success of this targeted CO 2 utilization technology is the development of low-pressure methanol synthesis catalysts (Ni a In b Al/SiO 2; a = 0–8.3, b = 0–9.1) by means of a phyllosilicate precursor, allowing for formation of well-dispersed metallic particles with an average diameter of 2.5–3.5 nm. The catalysts were characterized with various methods including ICP-OES, N 2 physisorption, XRD, SEM, TEM, TGA, H 2 TPR, DRIFTS, and XPS. The performances of the Ni a In b Al/SiO 2 catalysts and conventional catalyst were compared under various evaluation temperatures at ambient pressure. It was found that catalysts with Ni/In ratios of 0.4–0.7 showed the highest activity. Ni 3.5 In 5.3 Al/SiO 2 (NIA-0.7) with 15% metal loading was the best among the tested Ni a In b Al/SiO 2 catalysts with an activity of 0.33 mol h –1 (mol catalyst metal) −1 in comparison to the benchmark Cu/ZnO/Al 2 O 3 (CZA) catalyst at 0.17. Several Ni a In b Al/SiO 2 catalysts also showed similar CO 2 conversions in comparison to the CZA catalyst. Infrared studies using DRIFTS determined that CO 2 hydrogenation on Ni a In b Al/SiO 2 catalysts proceeds through monodentate carbonate before further conversion to monodentate and bidentate formate. With a feed of CO/H 2 instead of CO 2 /H 2 the primary hydrocarbon product changes from methanol to propane, accompanied by a lack of formate and monodentate carbonate IR signals.
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